Struktursekretariatet blev oprettet i 1996 under Udviklings- og forvaltningsafdelingen. Det overtog blandt andet nogle opgaver fra Udenbys afdeling, som blev nedlagt i 1995. Sekretariatet varetog opgaver vedrørende Københavns Kommunes styreform og organisation samt hovedstadsområdets struktur.
Borgerrepræsentationen besluttede, at der i perioden 1. januar 1997 til 31. december 2001 skulle gennemføres et forsøg med bydelsstyre i Valby, Kgs. Enghave, Indre Nørrebro og Indre Østerbro. Forberedelse og opfølgning på forsøgene blev koordineret af struktursekretariatet.
Indenrigsministeriet nedsatte som led i regeringens overvejelser om den fremtidige struktur i hovedstadsområdet en opgavekommission, hvor Københavns Kommune var repræsenteret ved overborgmesteren. Struktursekretariatet varetog opgaver i tilknytning til dette arbejde.
Struktursekretariatet varetog også opgaver vedrørende visse mellemkommunale samarbejdsrelationer, herunder Hovedstadsområdets Trafikselskab, Bus Danmark A/S, Øresundskomiteen, Den Kommunale Momsfond, AKF m.fl.
Struktursekretariatet blev nedlagt i 1997.